Composition isotopique du nitrate dans le Névé Antarctique: Avancées et nouvelles perspectives sur les phénomènes post-dépôts

Floch, Grégoire (2006). Composition isotopique du nitrate dans le Névé Antarctique: Avancées et nouvelles perspectives sur les phénomènes post-dépôts (Unpublished). (Dissertation, Universität Bern, Philosophisch–naturwissenschaftliche Fakultät, Physikalisches Institut, Abteilung für Klima– und Umweltphysik)

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Ce travail de thèse porte sur des mesures à haute résolution des isotopes stables 15N et 18O du nitrate présent dans les neiges antarctiques. En tant que traceur des oxydes d’azotes (NOx) atmosphériques, le nitrate est porteur d’informations cruciales pour la compréhension du cycle biogéochimique de l’azote. Piégé dans les glaces polaires, il peut permettre, in fine, de révéler l’histoire de ce cycle depuis des milliers d’années. Malheureusement, les sources de nitrate aux pôles ne sont pas encore bien connues [Wolff, 1995] et le nitrate est instable dans la neige polaire. Il y subit des processus de post-déposition [Röthlisberger et al., 2000; De Angelis and Legrand, 1995], notamment sur le plateau antarctique. Accumulation, altitude, température et composition chimique des neiges semblent être des paramètres clefs qui modulent la force de ces processus [Röthlisberger et al., 2002; Burkhart et al., 2004]. Ces post-dépôts sont encore mal connus et représentent actuellement une barrière à une interprétation directe atmosphérique du nitrate. Les principaux candidats sont la photolyse et l’évaporation. Le δ15N et le δ18O ont la possibilité de caractériser, quantifier ces processus de manière à établir une fonction de transfert applicable aux profils de nitrate déjà disponibles. Les travaux pionniers de Freyer et al. [1996] révèlent effectivement qu’un puissant fractionnement affecte le nitrate polaire antarctique mais les causes en restent obscures.
Une nouvelle méthode de mesure du 15N et du 18O utilise les capacités de certaines bactéries à transformer le nitrate en protoxyde d’azote (N2O), gaz facilement analysable par spectrométrie de masse. Ce système permet de mesurer des échantillons de 10 nmoles avec, par conséquent, une très faible concentration (1μmoles/L). Cette performance autorise la mesure du profil de nitrate dans les neiges antarctiques, jusqu’ici inaccessible à une résolution de l’ordre du centimètre. Les premiers échantillons mesurés proviennent de Dôme C. Ce site est situé dans le plateau antarctique et se révèle être un excellent sujet d’étude des phénomènes de post-dépôts. En effet, 98 % du nitrate disparaît de la neige sur quelques centimètres de profondeur [Röthlisberger et al., 2000]. La nouvelle méthode a permis de révéler un puissant fractionnement du δ15N du nitrate dans la neige (jusqu’ `a 200 ‰). Des études complémentaires de laboratoire ont permis de déterminer le fractionnement induit par la photolyse. Il ressort ainsi que la photolyse à elle seule ne peut expliquer le fractionnement observé à Dôme C. L’évaporation est donc attendue comme le principal acteur de la post-déposition du plateau antarctique. De nouvelles mesures du δ15N ont été réalisée, cette fois çi, sur du névé provenant de Dronning Maud Land, un site où le nitrate est plus préservé suite à une accumulation plus forte. Ces mesures correllées à celles de l’air,ont révélé des fractionnements dans le névé, moindres qu’à Dôme C, mais significatif (+40 ‰). Enfin des mesures pionnières du δ18O dans l’air ouvrent de nouvelles perspectives dans la compréhension de la chimie atmosphérique des NOx au dessus de l’Antarctique.

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